表面等离激元辅助反应及其表征研究进展

金属纳米结构的表面等离激元共振效应能够显著提高金属对光的吸收。表面等离激元效应在金属表面产生增强电场的同时,产生大量的热和高于费米能级的热电子。这些效应可以极大的提高表面化学反应速率,甚至提高选择性,实现传统方法难以实现的反应。本文回顾了表面等离激元辅助反应中各种效应(包括光电场、热和热电子)对反应的作用,总结了高效表面等离激元辅助反应的原则。等离激元增强拉曼光谱由于具有既能通过表面等离激元引发反应,又能通过光谱观测反应的特点,因此在表征等离激元辅助反应方面具有独特的优势。最后从原位表征、界面调控和多外场协同等方面提出了展望。国家自然科学基金青年基金项目(21503181);;福建省自然科学基金青年基金项目(2016J05046

金属纳米结构表面等离激元共振增强光电化学反应

联合多个外场协同相互作用,表面等离激元共振(SPR)效应用于调控表面反应,可以进一步提高反应效率和选择性。在本文中,我们研究了在外加光场的作用下,通过电位对金属电极费米能级的调控,实现对SPR能量的调控,从而调节SPR弛豫产生热电子和热空穴的能量,研究SPR增强化学反应的光电协同机制,调控金属纳米结构(NPs)光电化学界面反应的选择性和效率。国家自然科学基金项目(21533006,21621091)资

金电极上偶氮腺嘌呤的电化学行为研究

本文研究了光滑金电极上偶氮腺嘌呤的电化学特性,并确定了相关动力学参数.在含偶氮腺嘌呤的0.2mol·L-1的磷酸盐缓冲液（PBS,pH=4.0～10.0）中,发现其循环伏安图上出现一对氧化还原峰.基于对扫速和伏安峰值电位的分析,结果表明这是一个由吸附控制的可逆偶氮腺嘌呤氧化还原电化学过程.当pH值从低到高改变时,氧化还原峰值向负电位移动,证实H+参与了该反应.通过进一步实验数据分析和电极表面吸附量计算,发现该反应为分步进行的两电子两质子反应.最后,通过快速循环伏安扫描方法确定了电化学过程的表观传递系数α和表观速率常数ks

半导体可饱和吸收镜被动锁模Nd:YAG激光器的研究

利用自行研制的半导体可饱和吸收镜(SESAM),在5 W光纤耦合半导体激光器端面抽运的Nd:YAG激光中,实现了半导体可饱和吸收镜被动锁模,获得了稳定的皮秒锁模激光输出.经自相关仪测量,其锁模激光脉冲宽度小于10 ps.实验采用直腔结构的谐振腔,该腔结构简单,易于调整,实现可饱和半导体吸收镜稳定锁模时,光-光转换效率达到19%

金属纳米间隙中SPR增强光电化学反应

研究属电极表面与金属纳米粒子构成纳米间隙的光物理和光化学特征。首先,当可见光激发等离激元共振(SPR)效应,分析了电极电位与纳米间隙结构的光吸收和光发射过程耦合作用。然后,我们考虑当分子存在纳米间隙的情况下,SPR对分子拉曼光谱信号的增强效应。最后,我们也考虑了激发SPR弛豫以及其与分子化学反应的关系。在上述的理论计算中,我们将界面电场和光电场耦合,考虑了纳米间隙结构中嵌入分子的光电化学反应。国家自然科学基金项目(21533006,21621091)资

表面态型半导体可饱和吸收镜实现Nd:YAG激光器被动锁模

砷化镓半导体材料与空气接触的表面存在密度很高的电子表面态,砷化镓材料内部的电子可以通过这种表面进行驰豫,驰豫时间估计在ps量级.依此原理,制作了一种新型的表面态型半导体可饱和吸收镜,用其作为被动锁模吸收体,实现了半导体端面泵浦Nd:YAG激光器被动连续锁模.在泵浦功率为4 W的情况下,获得了连续锁模脉冲序列,重复频率150 MHz,锁模脉冲平均输出功率为300 mW,脉冲宽度为10 ps

Theoretical Study of SERS Chemical Enhancement Mechanism of p-Mercaptopyridine Adsorbedon Silver

以对巯基吡啶分子吸附在纳米银上的SERS光谱为研究对象,通过密度泛函理论计算和拉曼散射理论分析,详细地探讨了该分子的吸附结构、异构化、氢键作用和低能激发电荷转移态的性质,模拟了当该分子以不同结构吸附在银上的SERS光谱,研究了其吸附结构与SERS光谱之间的对应关系。理论结果也表明,在SERS增强机理研究中,分子与金属纳米结构和环境的作用是影响SERS光谱的主要影响因素。当激发光的能量与低能激发电荷转移态的能量匹配时,显著影响SERS光谱强度。By using density functional theoretical(DFT-B3LYP/6-311+G* */LANL2DZ)calculations and Raman scattering theory,we explored the relationship of SERS signals to surface structures,isomerization,hydrogen bond interaction,and lowlying excited charge transfer states of p-mercaptopyridine(4MPY)adsorbed on silver particles of nanoscale.Our simulated Raman spectra were closely associated with specific adsorption configuration of 4MPY interacting with silver clusters.Our results also showed that the interaction between molecules and metallic nanostructures played an important role in understanding the SERS mechanism though the environment factor was necessary to be considered.This means the chemical enhancement needs to be completely understood in the future.Finally,when the excitation photonic energy was matching with the transition energy of the low-lying charge transfer states,the SERS intensity was significantly affected.国家自然科学基金项目(21373172,21321062,21533006)资

激光二极管侧面抽运Nd∶YAG锁模激光器的研究

利用谐振腔的稳定条件对激光二极管侧面抽运的Nd∶YAG锁模直腔的稳区特性和谐振腔内的光斑分布进行了分析。根据对腔参量的分析，选取合适的腔参量设计了一个简单的侧面抽运直腔，该谐振腔腔形简单，没有像散，振荡光模式好，有利于激光器的锁模运转。实验中采用国内自行研制的半导体可饱和吸收镜，实现了激光二极管侧面抽运半导体可饱和吸收镜锁模Nd∶YAG激光器的连续锁模运转，平均输出功率为2 W，锁模脉冲宽度为10 ps,重复频率为100 MHz。结合实验结果进一步讨论了半导体可饱和吸收镜的一些参量如饱和恢复时间、调制深度等对实现稳定连续锁模的影响